Ein gemeinsames Forschungsteam unter der Leitung von Professor Zhang Peilei von der Shanghai University of Engineering Science, der Lancaster University und Amplitude Suzhou Laser Co., Ltd. veröffentlichte in der internationalen Zeitschrift Applied Mathematical Modelling eine Forschungsarbeit mit dem Titel „Electromagnetic-hydrodynamic binding and morphology feedback in the formation and evolution of LIPSS on metals under femtosecond laser multi-pulse illumination“. Das Team erstellte ein multiphysikalisches Modell, das elektromagnetische Theorie, transiente Thermophysik und Hydrodynamik koppelte, und verwendete eine pulsweise iterative Strategie, um den Entwicklungsprozess laserinduzierter periodischer Oberflächenstrukturen (LIPSS) auf Titanlegierungsoberflächen zu untersuchen. Durch die Kombination experimenteller Verifizierung und numerischer Simulation enthüllte das Team den physikalischen Mechanismus der Bildung und Entwicklung von Nanostrukturen unter dem synergistischen Effekt der Marangoni-Strömung und des Rückstoßdrucks unter dem Morphologie-Feedback-Mechanismus.
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Einführung
Laser-induzierte periodische Oberflächenstrukturen (LIPSS) sind ein physikalisches Phänomen, das periodische Strukturen auf den Oberflächen verschiedener Materialien (Metalle, Halbleiter usw.) erzeugen kann und wurden ausführlich untersucht. LIPSS werden im Allgemeinen in zwei Typen eingeteilt: LIPSS mit einer Periode nahe der Laserwellenlänge (LSFL) und LIPSS mit einer Periode viel kleiner als die Laserwellenlänge (HSFL). Für klassische LSFL wird allgemein angenommen, dass der Entstehungsmechanismus das Ergebnis einer Interferenz zwischen dem einfallenden Laser und den auf der Materialoberfläche angeregten Oberflächenplasmonpolaritonen (SPPs) ist (elektromagnetische Theorie). Obwohl die elektromagnetische Theorie die Periode und Richtung der LSFL erklärt, beschreibt sie nur die statische anfängliche Energiedeposition und erklärt nicht die dynamische Entwicklung des Materials in einem laserinduzierten geschmolzenen Zustand. Der Migrationsprozess der Materie im geschmolzenen Zustand verändert die Oberflächenmorphologie in eine periodische Kombination aus Spitzen und Tälern.
Die Femtosekunden-Laserbearbeitung bietet aufgrund ihrer hohen Bearbeitungspräzision und der kleinen Wärmeeinflusszone einzigartige Vorteile im Bereich der Mikro-- und Nano-Fabrikation. Seine ultrakurze Pulsbreite konzentriert die Laserenergie in extrem kurzer Zeit auf der Materialoberfläche und erzeugt so einen nicht-thermischen Gleichgewichtsphasenübergang. Die thermische Leitfähigkeit von Elektronen und die Stärke der Elektronen-{6}Phonon-Kopplung dominieren die Übertragung und Entspannung elektromagnetischer Energie, die während ultraschneller Prozesse im Material abgelagert wird. Diese Faktoren sind die grundlegenden Gründe für die Unterschiede in der LIPSS-Morphologie, die bei verschiedenen Materialien beobachtet werden. Allerdings handelt es sich bei der LIPSS-Bildung um einen kumulativen Multi-Puls-Prozess, wobei die von jedem Puls erzeugte Oberflächenmorphologie als anfängliche Randbedingung für den nächsten Puls fungiert. Darüber hinaus zeigt die Regelmäßigkeit von LIPSS eine starke Abhängigkeit von den Materialeigenschaften. Frühere numerische Simulationen haben selten den Einfluss der durch vorherige Pulse erzeugten Oberflächenmorphologie auf nachfolgende Pulse in Umgebungen mit mehreren -Pulsen und mehreren -Physiken berücksichtigt. Änderungen in der Morphologie der Materialoberfläche unter Multipulsbedingungen führen zu einer Inhomogenität des Temperaturfelds, die sich wiederum auf die durch Temperaturgradienten induzierte Umverteilung der geschmolzenen Flüssigkeit auswirkt. Dies erfordert eine quantitative Analyse und Diskussion des LIPSS-Evolutionsprozesses aus einer Puls--Puls-Perspektive.
Laser- und Elektronenstrahlbearbeitung
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Simulationsmethoden
Um die kumulative Entwicklung von LIPSS unter Multi-Puls-Femtosekunden-Laserbestrahlung und den damit verbundenen positiven Rückkopplungsmechanismus zu untersuchen, zerlegt der Simulationsworkflow die Laser-Materie-Wechselwirkung eines einzelnen Pulses in drei gekoppelte Schritte: Berechnung des elektromagnetischen Feldes, thermodynamische Entwicklung und Fluiddynamik, die dann in iterativen Simulationen wiederholt werden. In dieser Studie konzentrieren wir uns auf den Evolutionsprozess ausgehend von einer deterministischen Oberfläche. Die Simulation beginnt mit einer idealen, glatten Ebene, in der durch Laserparameter und Materialreaktion erzeugte Ablationsgruben als „effektive Rauheit“ für die anschließende elektromagnetische Kopplung betrachtet werden. In diesem Modell wird diese effektive Rauheit durch simulierte Oberflächenablation dargestellt, eine Methode, die Unsicherheiten beseitigt, die mit zufälliger anfänglicher Oberflächenrauheit verbunden sind, und es uns ermöglicht, zu untersuchen, wie sich LIPSS an Ablationskanten und innerhalb der Oberfläche bildet und ausbreitet.
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Feedback zur Oberflächenmorphologie
Unter Multipuls-Femtosekundenlaserbestrahlung ist die Bildung von LIPSS keine einfache Überlagerung eines einzelnen physikalischen Feldes, sondern ein dynamischer Evolutionsprozess, bei dem der Einfluss der Oberflächenmorphologie vorheriger Pulse mit dem Einfluss nachfolgender Pulse interagiert. Abbildung 2 zeigt die Entwicklung der Materialoberflächenmorphologie und die entsprechende räumliche Verteilung des elektrischen Feldes unter mehreren Impulsen. Für den Anfangsimpuls (N=1) ist die elektrische Feldverteilung auf der glatten Materialoberfläche seitlich gleichmäßig und weist hauptsächlich ein stehendes Wellenmuster auf, das durch die Interferenz von einfallendem und reflektiertem Licht entsteht. Mit zunehmender Anzahl der Pulse (N=20, N=30) entwickelt sich die zunächst glatte Oberfläche zu flachen Ablationsgruben. Die nicht-planare Grenzfläche bricht die Symmetrie der Ebene und liefert die in der -Ebene gestreute Wellenvektorkomponente, die zu einer schwachen SPP-Anregung an der Metall--Luft-Grenzfläche führt. Wenn die Anzahl der Impulse weiter zunimmt (N=40, N=50), wirken die periodischen Rillen, die auftreten, als effektivere Beugungsgitter, was zu einer stärkeren SPP-Kopplung führt. Wie in der vergrößerten Ansicht bei N=50 gezeigt, erzeugt die Interferenz zwischen dem SPP und dem anschließend einfallenden Licht räumliche lokale elektromagnetische Hotspots innerhalb der Rillen, wo die Intensität des elektrischen Feldes deutlich höher ist als die Intensität des einfallenden Feldes.
Abbildung 3 zeigt die Entwicklung der Materialoberflächenmorphologie und die entsprechende Spitzengittertemperaturverteilung bei unterschiedlicher Anzahl von Impulsen (N=1-50). Im Anfangsstadium (N=1-10) bilden sich Ablationsgruben auf der flachen Oberfläche. Zu diesem Zeitpunkt verteilt sich die Oberflächentemperatur gleichmäßig seitlich und die entsprechende Temperaturverteilung weist einen niedrigen und breiten Peak auf, der die Gaußsche Verteilung der Laserenergie widerspiegelt. Wenn die Anzahl der Pulse zunimmt (N=20-50), erscheint allmählich eine kontrastreiche periodische Temperaturverteilung, die mit der Entstehung periodischer Oberflächenstrukturen übereinstimmt. Die höchste Gittertemperatur konzentriert sich in den Tälern dieser periodischen Strukturen, während die Temperatur an den Spitzen relativ niedrig bleibt. Das Temperaturverteilungsdiagramm zeigt, dass mit zunehmender Anzahl der Impulse die Amplitude dieser Temperaturmodulation ausgeprägter wird und die Spitzentemperatur allmählich ansteigt. Durch Kombination mit der in Abbildung 2 dargestellten Entwicklung der elektrischen Feldverteilung kann die Gittertemperaturverteilung unter mehreren Impulsen durch einen elektromagnetischen thermischen Rückkopplungsmechanismus erklärt werden. Elektromagnetische Hotspots in den Tälern bilden räumlich ungleichmäßige Wärmequellen und erzeugen letztendlich ein periodisches Gittertemperaturfeld, das der Oberflächenmorphologie entspricht.
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Flüssigkeitsfluss während der Schmelzphase
Die Energie des Femtosekundenlaserpulses wird über Elektronen-{0}}Phononenkopplung auf das Gitter übertragen. Sobald die Gittertemperatur den Schmelzpunkt erreicht, bildet sich eine vorübergehende geschmolzene Schicht auf der Materialoberfläche. Die anschließende Entwicklung von LIPSS auf einer Pikosekunden-Zeitskala wird nicht nur durch statische Ablation, sondern auch durch den hydrodynamischen Transport innerhalb dieser geschmolzenen Schicht gesteuert. In diesem Modell wird die Periodizität durch die Ablagerung elektromagnetischer Energie vordefiniert, während Marangoni-Spannung und Rückstoßdruck hauptsächlich die Umverteilung und Entfernung des geschmolzenen Materials steuern. Die Abbildungen 4, 5 und 6 zeigen die Fluidströmungstrends während der Schmelzphase eines Multi---Pulsprozesses (N=20-40), während sich die periodische Struktur von flach nach tief entwickelt. Zu diesem Zeitpunkt hat die Gittertemperatur den Schmelzpunkt überschritten, aber noch nicht die Verdampfungstemperatur erreicht. In diesen drei Abbildungen stellen a1 und a2 die Spitzen der periodischen Struktur dar, während a3 und a4 die Täler darstellen. Wie in Abbildung 4 dargestellt, wurde in den frühen Stadien der periodischen Strukturbildung (N=20) ein periodisches Temperaturfeld auf der Oberfläche aufgebaut und es beginnt sich eine wellenförmige Struktur zu bilden. In den Talregionen mit den höchsten Temperaturen (Abb. 4(c)) führt der Marangoni-Effekt, angetrieben durch den Oberflächenspannungsgradienten, dazu, dass die geschmolzene Oberflächenflüssigkeit mit hoher Geschwindigkeit von der Talmitte zu benachbarten Gipfeln fließt. Umgekehrt beobachtet man in den Kammregionen mit den niedrigsten Temperaturen (Abb. 4(b)), dass Flüssigkeit aus benachbarten Tälern zusammenläuft und sich nach oben ansammelt. Ein Vergleich dieser Regionen zeigt eine divergente Strömung mit hoher-Geschwindigkeit in den Tälern und eine konvergierende Strömung mit niedriger-Geschwindigkeit in den Kämmen. Wie in den Strömungsfeldern von Abb. 4(b) und (c) gezeigt, verursacht der Fluss der Oberflächenflüssigkeit in Richtung der Kämme einen Rückfluss tiefer im Schmelzbecken, der von unterhalb des Gipfels ins Tal zurückkehrt. Diese Kombination aus nach außen gerichteter Oberflächenströmung und nach innen gerichteter Bodenströmung organisiert sich zu einem Paar typischer Marangoni-Wirbel innerhalb jedes Kamms und Tals der periodischen Struktur. Durch Vergleich der Abbildungen lässt sich aus den Abbildungen . 4, 5 und 6 erkennen, dass mit zunehmender Vertiefung der Täler die Oberflächenflüssigkeit allmählich in ihnen eingeschlossen wird (Abb. . 4(c), 5(c) und 6(c)). Tiefere Täler führen zu stärkeren lokalen elektrischen Feldern, wodurch die seitliche Wärmediffusion vom Tal zu benachbarten Gipfeln unterdrückt wird. Dies führt dazu, dass in den Tälern ein steileres Temperaturgefälle aufrechterhalten wird. Da die Kräfte, die die Flüssigkeitsbewegung antreiben, von der Temperatur abhängen, werden diese Kräfte daher zunehmend auf die Täler beschränkt. Unter dem Gesichtspunkt der Erhöhung der Anzahl der Pulse bedeutet dies, dass die Energie nachfolgender Pulse dazu verwendet wird, bestehende Rillen zu vertiefen, anstatt bereits gebildete Spitzen abzutragen oder neue Strukturen aufzubauen. Dadurch nimmt der Höhenunterschied zwischen Gipfeln und Tälern kontinuierlich zu, was zu einer allmählichen Vertiefung der periodischen Struktur führt.
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Simulationsüberprüfung
Um den Bildungsprozess periodischer Oberflächenstrukturen zu veranschaulichen, der durch den synergistischen Effekt elektromagnetischer Effekte und des Flüssigkeitsflusses unter Mehrfachimpulsbestrahlung angetrieben wird, wurde die im linearen Scanexperiment beobachtete Entwicklung der Oberflächenmorphologie mit den Ergebnissen des iterativen Multiphysikmodells verglichen, wie in Abbildung 7 dargestellt. In der Anfangsphase der Impulsakkumulation im Experiment war die Materialoberfläche hauptsächlich mit zufälligen Nanopartikeln bedeckt, die durch Ablation-Redeposition und geschmolzenen Flüssigkeitstransport erzeugt wurden. In der Simulation verwendeten wir den physikalisch äquivalenten Ausgangspunkt der LIPSS-Entwicklung, nämlich laser-induzierte Ablationsgruben. Sowohl zufällige Nanopartikel als auch Ablationsgruben können als Streugrenzen für nachfolgende Pulse dienen und dadurch SPP anregen. Nachfolgende Impulse erzeugen durch SPP-Interferenz ein periodisches Temperaturfeld auf dieser nicht-planaren Oberfläche, das die Umverteilung des geschmolzenen Materials entlang dieser Periode vorantreibt. Dann beginnen die Marangoni-Kraft und der Rückstoßdruck, die Umverteilung der geschmolzenen Flüssigkeit voranzutreiben und dadurch die Bildung von LIPSS zu fördern.
Um die Simulationsergebnisse besser zu validieren, wurde das LIPSS unter Einzelpunkt-Femtosekundenlaserbeleuchtung mit den numerischen Simulationsergebnissen verglichen. Wie in Abbildung 8 dargestellt, weisen die beiden ein hohes Maß an Konsistenz in der räumlichen Periodizität auf. Um diese Periode zu quantifizieren, wurden lokale Graustufenkonturen des REM-Bildes entlang der Richtung senkrecht zum LIPSS extrahiert, was eine durchschnittliche Periode von etwa 980 nm für die experimentelle Struktur ergab. Abbildung 8(b) zeigt die simulierte Querschnittskontur im gleichen räumlichen Maßstab. Durch die Abbildung der simulierten Oberflächenkontur auf dem REM-Bild mit denselben Koordinaten und im gleichen Maßstab wurde beobachtet, dass die räumlichen Positionen der simulierten Spitzen und Täler weitgehend mit den hellen und dunklen Streifen im REM-Bild übereinstimmen. Die simulierte Periode beträgt ungefähr 960 nm, was hervorragend mit den experimentellen Ergebnissen übereinstimmt, die mit der Konturmethode gemessen wurden.
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Abschluss
Diese Studie erstellte ein multiphysikalisches Modell basierend auf der elektromagnetischen Theorie, der Theorie der Fluiddynamik und den thermophysikalischen Eigenschaften von Materialien durch numerische Simulation. Es erklärte von Anfang bis Ende die Bildung periodischer Strukturen auf Metalloberflächen, die durch den synergistischen Effekt elektromagnetischer Effekte und Flüssigkeitsströmungsinstabilitäten unter einer Multi-Puls-Femtosekundenlaserbehandlung angetrieben werden. Durch aufeinanderfolgende Impulsiterationen der Simulation auf der Materialoberfläche und vergleichende Analyse der Simulationsergebnisse mit experimentellen Ergebnissen kommen wir zu dem Schluss, dass die Bildung von LIPSS das Ergebnis des synergistischen Effekts von elektromagnetischer und Fluiddynamik ist.
Die Wechselwirkung zwischen dem einfallenden Femtosekundenlaser und der Materialoberfläche regt bei vorhandener Oberflächenrauheit SPPs an, die das einfallende Licht stören. Dieser Prozess erzeugt eine räumlich periodische und ungleichmäßige Energiedeposition auf der Materialoberfläche. Wir haben bestätigt, dass es sich bei dieser notwendigen Oberflächenrauheit um durch den Laser selbst verursachte Ablationsgruben handeln kann, die als Randbedingungen für die Anregung von SPPs dienen können. Die durch vorherige Impulse gebildete Oberflächenmorphologie fungiert als Beugungsgitter für nachfolgende Impulse und verbessert so die SPP-Kopplungseffizienz. Sobald diese periodische Energie vom Material absorbiert wird, wandelt sie sich schnell in ein entsprechendes Gittertemperaturgradientenfeld um und bildet eine vorübergehende geschmolzene Schicht auf der Oberfläche. Diese extrem dünne geschmolzene Schicht ist, beeinflusst durch den periodischen Temperaturgradienten, physikalisch äußerst instabil und aktiviert dadurch den Flüssigkeitstransport, der die Materialmigration steuert. Während der Schmelzphase wandert die Marangoni-Kraft, angetrieben durch die Oberflächenspannung, die geschmolzene Flüssigkeit von Tälern mit hoher{7}}Temperatur zu Kämmen mit niedriger{8}}Temperatur und bildet dabei eine divergente Strömung mit hoher Geschwindigkeit in den Tälern und eine konvergierende Strömung mit niedriger Geschwindigkeit in den Kämmen. Wenn die Anzahl der Impulse zunimmt, vertiefen sich die Täler allmählich und die Oberflächenflüssigkeit wird allmählich auf die Täler beschränkt. Während der Verdampfungsphase geht mit der weiteren Erhöhung der Gittertemperatur ein weiterer Anstieg des Rückstoßdrucks einher. An diesem Punkt fungiert der Rückstoßdruck als der dominierende Mechanismus, der die Flüssigkeit antreibt. Er nutzt eine stärkere Kraft, um die Flüssigkeit von der Oberfläche der Täler nach unten zum Untergrund zu treiben, während sie gleichzeitig die Flüssigkeit seitlich zu den Kämmen verdrängt.
