Eine neue theoretische Studie unter der Leitung von Forschern der University of Chicago und des Argonne National Laboratory hat die mikroskopischen Mechanismen identifiziert, durch die Diamantoberflächen die Quantenkohärenz von Stickstoff-{0}Leerstellenzentren (NV){1}}Defekten in Diamant beeinflussen, die einigen der empfindlichsten Quantensensoren von heute zugrunde liegen. Die Studie ist erschienen inMaterialien zur körperlichen Überprüfungund wurde als Vorschlagspapier der Redaktion ausgewählt.
„Eine seit langem bestehende Herausforderung besteht darin, zu verstehen, warum flache NV-Zentren so schnell ihre Kohärenz verlieren“, sagte Giulia Galli, Professorin an der University of Chicago Pritzker School of Molecular Engineering (UChicago PME) und leitende Wissenschaftlerin am Argonne National Laboratory. „Durch die Kombination von First--Oberflächenmodellen mit Quantendynamiksimulationen haben wir verstanden, dass die Ursache der Dekohärenz nicht nur darin liegt, welche Spins auf der Diamantoberfläche leben, sondern auch darin, wie sie sich bewegen: Oberflächenrauschen ist dynamisch.“
Die Ergebnisse der Studie liefern klare, physikalisch-basierte Richtlinien für die Konstruktion von Diamantoberflächen, die dazu beitragen, die Quantenkohärenz zu bewahren, eine Schlüsselvoraussetzung für Quantensensorik und neue Quanteninformationstechnologien.
NV-Zentren sind Defekte im atomaren -Diamant, deren Quantenspinzustände bei Raumtemperatur initialisiert, kontrolliert und optisch ausgelesen werden können. Wenn NV-Zentren in der Nähe einer Diamantoberfläche platziert werden, können sie extrem schwache magnetische und elektrische Signale von Molekülen, Materialien und biologischen Systemen erkennen. Durch diese Nähe sind sie jedoch auch oberflächenbezogenem Rauschen ausgesetzt, etwa schwankenden paramagnetischen Defekten und Ladungs- oder elektrischen Feldrauschen, was ihre Quantenkohärenz schnell beeinträchtigt und die Sensorleistung einschränkt.
„In der Literatur wurden die Ursprünge des Oberflächenrauschens oft als ‚X-Spins‘ oder ‚Dunkelspins‘ bezeichnet, da die genaue mikroskopische Natur des Rauschens nicht verstanden wurde und es möglicherweise von optisch inaktiven Stellen herrührt“, sagte UChicago PME Ph.D. Kandidat Jonah Nagura, Hauptautor der Studie. „Unsere Forschung hilft dabei, genau zu bestimmen, was an der Oberfläche verrauscht ist, und legt einen Weg zur Eliminierung des Rauschens fest, sodass man fortschrittlichere, leistungsfähigere Quantensensoren entwickeln kann.“
In dieser Arbeit kombinierten die Forscher auf der Dichtefunktionaltheorie-basierte atomistische Modelle von Diamantoberflächen mit fortschrittlichen Quantendekohärenzsimulationen, um die vorherrschenden Oberflächenrauschmechanismen zu identifizieren und zu isolieren.
„Während des Herstellungsprozesses von Diamantoberflächen für Sensoranwendungen können unerwünschte Oberflächendefekte entstehen, einschließlich sogenannter Dangling Bonds“, sagte Nagura. „Einige dieser Defekte können ungepaarte Elektronen und paramagnetische Spins beherbergen, die im Laufe der Zeit schwanken und magnetisches Rauschen erzeugen, das das NV-Zentrum stört. Dieses Rauschen kann die Kohärenz des NV verringern und die schwachen Zielsignale, die man messen möchte, verdecken.“
Die Studie zeigt, dass die Art und Weise, wie die Oberfläche chemisch terminiert ist, einen tiefgreifenden Einfluss auf die NV-Kohärenz hat. Naguras Berechnungen zeigten, dass Oberflächen mit Sauerstoff--- und Stickstoff---Enden weitgehend die Massenkohärenz beibehalten, selbst für NV-Zentren, die nur wenige Nanometer unter der Oberfläche liegen. Im Gegensatz dazu verursachen mit Wasserstoff- und Fluor-terminierte Oberflächen ein viel stärkeres oberflächenbezogenes magnetisches Rauschen, was die Kohärenzzeiten drastisch verkürzt.
„Obwohl Terminationschemie und Facettenorientierung wichtig sind, haben wir herausgefunden, dass es die Oberflächenelektronenrelaxation und das Hopfen sind, die die Kohärenz flacher NVs dominieren“, sagte Nagura.
„Die an der Oberfläche vorhandenen Elektronenspins interagieren mit denselben Laserpulsen, die zum Manipulieren und Auslesen des NV-Zentrums verwendet werden. Das Laserlicht kann Änderungen im Oberflächenladungszustand bewirken, wodurch ungepaarte Elektronen zwischen verschiedenen Atomorten hüpfen. Diese Bewegung erzeugt zusätzliche zeitlich variierende Magnetfelder, die wiederum zusätzliches Rauschen erzeugen.“
Durch die Identifizierung der vorherrschenden mikroskopischen Rauschkanäle liefert die Studie einen Fahrplan zur Verbesserung von NV--basierten Quantengeräten mit direkten Auswirkungen auf die Quantenerfassung und Informationsverarbeitung.
„Sobald wir die Elektronenbewegung an der Oberfläche berücksichtigen, stimmen Theorie und Experiment endlich überein“, sagte Nagura.
